山东大学研究生，山东大学研究生信息管理系统
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研究内容
光学单分子检测通常通过放大发光体的光子总发射来实现，并有望扩展化学发光（CL）的商业化应用。
为了克服分子发光体的有限CL光子， 山东大学邹桂征教授 提出了一种纳米晶体（NC）发光体自放大策略来重复激发CL发光体，放大每个发光体的总CL光子，其可用于通过使用KMnO4作为CL触发剂和使用双稳定剂封端的CdTe NCs作为CL发光体来进行单分子检测的CL免疫测定（CLIA）。检测极限为5 ag/mL（S/N=3），相当于20 μL样品中约2-4个TSH分子。整个免疫操作过程可以在6分钟内终止。相关工作以“Enhanced Photon Emission of Chemiluminescent Luminophore for Ultra-Fast and Semi-Automatic Immunoassay toward Single Molecule Detection”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1. KMnO4可以氧化巯基丙酸（MPA）的每一种稳定剂中的S元素，并释放足够的能量来激发CdTe核进行闪光CL。每个CdTe核心周围的大量MPA使每个CdTe发光体能够被重复激发，并以自增强的方式释放出放大的总CL光子。
要点2. CdTe NCs/KMnO4的CL可以快速释放所有光子，所有这些光子的收集可以用来确定促甲状腺激素抗原（TSH）的模型分析物，检测极限为5 ag/mL（S/N=3），相当于20 μL样品中约2−4个TSH分子。整个免疫操作过程可以在6分钟内终止。
要点3. CdTe纳米晶体的带隙工程CL也为设计一系列用于CL生物测定的发光体开辟了一条途径，这些发光体具有超快的速度和高灵敏度。
这种重复破坏一个发光体内涉及化学键的CL反应的策略有望用于半自动和全自动的单分子检测，并扩展了CL免疫诊断的商业化应用。
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研究图文
图1.（A）CdTe700的吸收率（黑线）和PL分布（蓝线，λex=465 nm）。（B）由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的1.0 μM CdTe700的累积CL光谱。CdTe700的（C）XPS、（D）XRD和（E）HRTEM。（B）插图：由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的1.0 μM CdTe700的CL的对应图像。
图2.（A、B）由含有（a）1.5 mM KMnO4、（b）3.0 M H2O2、（c）1.0 mM（NH4）2S2O8、（d）20 mM Ce（NH3）2（NO3）6和（e）1.0 mM K3[Fe（CN）6]的PBS触发的1.0 μM CdTe700的CL强度−时间曲线。（C）通过三次平行测试，pH对含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的1.0 μM CdTe700的最大CL强度的影响。（D）CdTe700储存时间对含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的1.0 μM CdTe700的最大CL强度的影响。（A）插图：KMnO4浓度对CdTe700最大CL强度的影响。（B）插图：五个平行测试记录了由含有最佳浓度CL触发剂的PBS触发的CdTe700的最大CL强度：（a）1.5 mM KMnO4、（b）3.0 M H2O2、（c）1.0 mM（NH4）2S2O8、（d）20 mM Ce（NH3）2（NO3）6和（e）1.0 mM K3[Fe（CN）6]。
图3.（A）分别含有（A）0、（b）5、（c）7.5、（d）10、（e）25、（f）100、（g）500和（h）1000 ag/mL TSH的样品的MB-SA|Bio-Ab1-TSHAb2|CdTe700的CL强度−时间曲线。（B）MB-SA|Bio-Ab1-TSH-Ab2|CdTe700对含有TSH的样品的校准曲线。（C）10项平行测试记录了MB-SA|Bio-Ab1-TSH-Ab2|CdTe700对分别含有（a）0、（b）5和（C）7.5 ag/mL TSH的样品的最大CL强度。（D）MB-SA|Bio-Ab1-TSH-Ab2|CdTe700对（a）空白样品和同时含有（b）10 ng/mL CEA、（c）10 ng/mL PSA、（d）10 ng/mL-AFP、（e）10 ng/mL-CA125和（f）1 fg/mL TSH的样品的CL反应的特异性以及（g）含有10 ng/mL CEA、10 ng/mL PSA、10 ng/mL-AFP、10 ng/mL-CA125和1 fg/mL-TSH的混合物样品。
图4.（A）由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的CL反应之前和之后1.0 μM CdTe700的PL和（B）EDS图谱（A，蓝色）。（C）由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的10 mM MPA的CL强度−时间曲线。（D）由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的（a）20 mM HMP、（b）0.1 M CdCl2、（c）1 M N2H4·H2O、（d）20 mM Na2TeO3、（e）10 mM MPA和（f）1 μM CdTe700的最大CL强度。（A）插图：CL反应后CdTe700的HRTEM。插图（B）：CL反应前（上）和后（下）CdTe700主要元素的质量百分比。（C）插图：由含有1.5 mM KMnO4的PBS触发的10 mM MPA的CL光谱。
图5. 硫醇封端剂增强CdTe NCs/KMnO4的带隙工程CL机制。
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文献详情
Enhanced Photon Emission of Chemiluminescent Luminophore for Ultra-Fast and Semi-Automatic Immunoassay toward Single Molecule Detection
Xiaoxuan Ren, Xuwen Gao, Guizheng Zou*
Anal. Chem.
DOI: 10.1021/acs.analchem.3c01060
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